Ele foi o co-fundador da A∴A∴ (Astrum Argentum) e eventualmente um líder da Ordo Templi Orientis, e é conhecido hoje em dia por seus escritos sobre magia, especialmente o Livro da Lei, o texto sagrado e central da Thelema, apesar de ter escrito sobre outros assuntos esotéricos como magia cerimonial e a cabala.
Em muita de suas façanhas ele "iria contra os valores morais e religiosos do seu tempo", defendendo o libertarianismo baseado em sua regra de "Faz o que tu queres". Por causa disso, ele ganhou larga notoriedade em sua vida, e foi declarado pela imprensa do tempo como "O homem mais perverso do mundo".
Ambos seus pais eram da Irmandade Reservada, uma facção mais conservadora de uma denominação Cristã conhecida como Irmãos de Plymouth, e seu pai costumava ser um missionário. Deste modo o jovem Crowley foi criado para ser um Irmão Plymouth, sujeito a leitura diária de um capítulo da Bíblia.
Em 1880, uma irmã, Grace Mary Elizabeth, nasceu mas sobreviveu apenas cinco horas. Crowley foi levado para ver o corpo, em suas próprias palavras em As Confissões de Aleister Crowley, o qual escreveu em terceira pessoa:
"O incidente criou uma curiosa impressão nele. Ele não entendia o porque de ser perturbado tão inutilmente. Ele não poderia fazer nada; a criança estava morta; aquilo não era de sua conta. Essa atitude continuou com o passar de sua vida. Ele nunca vistara outro funeral a não ser o do próprio pai, que ele não se importou em fazer, pois sentiu que ele na verdade era o centro de interesse."
Em 1887, quando Crowley tinha apenas onze anos de idade, seu pai morreu de um câncer na língua. Ele iria mais tarde descrever isso como um ponto decisivo em sua vida. Ele se tornou continuamente cético sobre o Cristianismo, e foi contra a moralidade Cristã da qual foi ensinado.
Em 1898, Crowley encontrou o químico Julian L. Baker, e os dois começaram a falar sobre seus interesses em comum sobre alquimia. No seu retorno a Inglaterra, Baker apresentou Crowley a George Cecil Jones, um membro da sociedade oculta conhecida como Ordem Hermética da Aurora Dourada. Crowley foi posteriormente iniciado na "Ordem Externa" da Aurora Dourada, no dia 18 de novembro de 1898, pelo líder do grupo, S. L. MacGregor Mathers. A cerimônia foi realizada no Salão de Mark Mason em Londres, onde Crowley aceitou seu lema e seu nome mágico de Frater Perdurabo, significando "Eu devo resistir até o fim."
Entretanto, uma dissidência havia sido desenvolvida ao redor da Aurora Dourada, com MacGregor Mathers sendo deposto por um grupo de membros que estavam infelizes com seu regime autocrático. Crowley tinha inicialmente contatado esse grupo pedindo para ser iniciado em ordens superiores da Aurora Dourada, mas eles negaram a ele. Imperturbado, ele foi a MacGregor Mathers, que por uma grande quantia iniciou ele na Segunda Ordem. Agora leal a Mathers, ele tentou ajudar a interromper a rebelião, e sem sucesso tentou tomar o espaço de um local conhecido como a Abóbada de Rosenkreutz dos rebeldes.
Nesta época, Crowley estava viajando o mundo. Em março e abril ele estava no Cairo, Egito, em companhia de sua esposa, Rose Kelly. O casal se entregava às alegrias da viagem de núpcias, mas nem por isso Crowley deixava de ser um Mago. Ele faz uma invocação de elementais do ar para sua jovem esposa, e qual não foi a sua surpresa, ao invés dos silfos a mulher começa a balbuciar: Hórus falava através dela.
O deus prescreve então uma série de detalhes para um ritual de invocação, o resultado deste Ritual se da nos dias 8, 9 e 10 de abril, nos quais Crowley recebe o Livro da Lei, um poderoso Grimório de instruções mágicas, a Lei da era de Aquário. Crowley se choca com o conteúdo do Livro, mas a força das revelações lá contidas, influenciando eventos históricos de magnitude gigantesca (Primeira e Segunda guerras mundiais, por exemplo), deixou fora de dúvida a veracidade, beleza e poder do Livro da Lei.
Ditado por uma entidade de nome Aiwaz (que mais tarde Crowley associou a seu Eu superior). Nele, a Lei da nova era é sintetizada na frase "Faze o que tu queres há de ser o todo da Lei", e tem como contraponto e complemento "Amor é a lei, amor sob Vontade". Facilmente poderíamos imaginar um paraíso da libertinagem, mas a vasta obra de Crowley nos mostra que liberdade sim, mas com conhecimento, em suas próprias palavras:
"O tolo bebe, e se embebeda:
o covarde não bebe. O homem sábio, bravo e livre, bebe, e dá glórias ao Mais Alto Deus."
Crowley criou uma série de potentes rituais para se autoconhecer e travar contato com inúmeras entidades; Deuses, Anjos e Demônios, sem falar em uma gama de símbolos de Poder e palavras de passe.
Através destes Rituais, as pessoas entram em um novo universo (na verdade os abismos e alturas de seu próprio ser). Um bom exemplo é um Ritual chamado a Marca da Besta, uma alusão à marca recebida por Caim. Este ritual traz as energias do Novo Aeon ao praticante, quebrando uma série de condicionamentos e preenchendo-o com a energia dos quatro elementos encimados pelo Espírito. Um portal é aberto, um portal para a vida.
Seus últimos anos, a partir de 1945, são vividos em Hastings, onde uma série de novos discípulos continuam recebendo instruções. E assim Kenneth Grant, John Symonds, Grady McMurty, conhecem-no. Desta época, vem sua última obra, consistindo numa coletânea de cartas dirigidas a uma jovem discípula, que foram publicadas bem mais tarde, após a sua morte, como Magick Without Tears.
No primeiro dia de dezembro de 1947, aos 72 anos, Aleister Crowley, serenamente segundo alguns, exultante segundo outros, e ainda perplexo, segundo terceiros, falece, vítima de bronquite crônica e complicações cardíacas.
Quatro dias depois, no crematório de Brighton, é realizada a cerimônia que ficou conhecida como "O Último Ritual" com a leitura de trechos da Missa Gnóstica, e de seu famoso Hino, a Pã.
Em 2002, uma enquete da BBC descrevia Crowley como sendo o 73º maior britânico de todos os tempos, por influenciar e ser referenciado por numerosos escritores, músicos e cineastas, incluindo Jimmy Page, Alan Moore, Bruce Dickinson, Ozzy Osbourne, Raul Seixas, Marilyn Manson e Kenneth Anger. Ele também foi citado como influência principal de muitos grupos esotéricos e de individuais na posterioridade, incluindo figuras como Kenneth Grant e Gerald Gardner.
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